2023年陈军院士团队代表性成果总结
时间：2024-01-05
2023年陈军院士团队围绕能源材料化学与高能电池领域开展研究工作，主要聚焦于有机储能电池、钠离子电池和高比能锂动力电池三个方向。在J. Am. Chem. Soc.（3篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（4篇）、Adv. Mater.（3篇）、Chem. Soc. Rev.（1篇）、eScience（1篇）、Sci. China Chem.（1篇）、CCS Chem.（1篇）等学术期刊上面发表18篇文章，下面小编为大家分享代表性成果。
成果一、设计多种高比容量羰基正极材料并优化电解液提升有机电池稳定性。
有机电极材料具有资源丰富、可设计性强、比容量高等特点，在电池领域具有发展潜能，但有机电极材料的活性位点和反应机理还不清晰。多羰基碳氧化合物（CnOn，n=3,4,5,6,...）是一系列仅由羰基组成的化合物，CnOn中的高亲电子碳原子使其对H2O的稳定性较差，因此CnOn的合成非常具有挑战性。团队开发了氧化脱水法，成功合成了C4O4和C5O5，用作锂电正极时，C5O5可以展现出698 mAh g–1的高放电容量。针对醌类电极材料易溶于有机电解液、导致循环稳定性差等问题，开发了一系列对有机羰基正极材料具有弱静电作用的氢氟醚，有效解决溶解问题并实现电池的高循环稳定性。提出一种用于锂离子电池硫化聚丙烯腈（SPAN）正极材料的低成本、低密度的新型弱溶剂化电解质，可以在SPAN表面衍生出稳定的CEI，阻止多硫化物溶解到电解质中，实现“固-固”转换。研究揭示了稀醚电解质与SPAN化学不相容的主要原因，为有机正极材料SPAN的电解质的开发提供了新的思路。此外，团队综述了锂电池中有机电极材料的氧化还原化学和水系有机液流电池关键材料。相关研究成果发表在J. Am. Chem. Soc. 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c12358；Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202310761；Adv. Mater. 2023, 35, 2301898；Sci. China Chem. 2023, 66, 2780–2784；CCS Chem. 2023, 5, 1491–1508等期刊上。成果二、创制多种高比容量钠离子电池层状氧化物正极并揭示储钠机理
钠离子电池由于其成本优势和可持续性，在储能领域颇具潜力。高容量、长寿命的正极材料是关键。层状钠过渡金属氧化物由于独特的嵌入机制、高理论容量和灵活的组成而特别具有吸引力。然而，由于高比容量和高稳定性难以兼顾，导致应用受限。团队报道了一种P2层状锂双位取代的Na0.7Li0.03[Mg0.15Li0.07Mn0.75]O2正极材料，其中Li离子占据过渡金属和碱金属位置，抑制有害的相变稳定层状结构。可提供266 mAh g–1的高比容量，同时在1.5–4.6 V的宽电压范围内表现出几乎为零的应变特性。进一步设计制备了Ni和Ti的协同掺入的正极材料P′2-Na0.653Ni0.081Mn0.799Ti0.120O2，在钠化和脱钠过程中展现出稳态固溶体反应。热力学有利的固溶体途径使钠离子电池具有优异的循环稳定性(500次循环后容量保持率为87.2%)和倍率性能(2500 mA g-1时为100.5 mAh g-1)。利用Zr4+取代Na5YSi4O12中Y3+，引入钠空位，创制了高室温钠离子电导率固态电解质Na4.92Y0.92Zr0.08Si4O12；在室温下的离子电导率高达6.5 mS cm-1。相关研究发表在J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 9596−9606；J. Am. Chem. Soc. 2023,145,224−233227；eScience 2023, 3, 100175上。
富锂层状氧化物因超高的放电比容量、低成本、高电压等特征极具应用潜力，但受限于表面氧流失和原子重排导致的容量和电压衰减问题。团队通过在合成过程中仅调整锂源的量在富锂层状氧化物颗粒表面原位构筑了原子层的尖晶石相来抑制体应变和表面氧气释放。在0.1 C 的倍率下循环100次后，容量保持率高达97.6%。开发了一系列具有多种晶体结构（hcp, fcc, bcc）的金属负极（Zn, Co, Al, Ni, Fe）可以在单晶Cu(111)衬底上实现无枝晶和外延沉积。在1 A cm-2的高电流密度下，平面无枝晶负极可以快速制备并显示出高可逆性。团队还提出了一种全天候电解质的结晶限制策略。通过亚硫酸乙烯和碳酸氟乙烯的比例，得益于分子间相互作用减弱，取向排列不规则可以不断调整甚至规避混合电解质的冰点。优化后的电解液（1M LiClO4-ES/10% FEC）可使 NCM811||Li 全电池在 -50℃ 至 +70℃ 温度范围内稳定运行，软包电池同样表现出较高的循环稳定性和出色的温度适应性。此外，为提升金属锂负极的可逆性和在锂空气电池中的应用，团队优化了弱溶剂化分子（苯甲醚）以在TFSI-IL电解质中生成苯甲醚掺杂的离子聚集体。这种独特的溶剂化环境不仅可以实现高Li+传输参数，还可以实现阴离子衍生的固体电解质界面（SEI）。在电解质本体和SEI中同时实现了快速的Li+传输，从而具有高倍率能力（3 mA cm-2）和长循环寿命（2000小时，0.2 mA cm-2）的稳定Li沉积。团队进一步研究了基于G4的三氟乙酸锂（LiTFA）和双（三氟甲磺酰基）亚胺锂（LiTFSI）的双盐电解液体系，成功构建了阴离子增强的溶剂化结构，并在锂金属负极表面原位构了富含无机物SEI膜，降低了 Li+的扩散能垒，有效抑制了枝晶生长，促进了锂的均匀沉积。团队还总结了氟化溶剂的一般设计原则，以及各种溶剂在氟化前后的进展和相关问题。相关研究成果发表在Adv. Mater. 2023，2307617；Adv. Mater. 2023, 35, 2209985；Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310905；Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202218014；Angew. Chem. Int. Ed. 2023，e202306236；Chem. Soc. Rev. 2023, 52, 2713等期刊。 此外，公开材料显示在2023年，陈军院士还牵头获批特种化学电源全国重点实验室、国家基金委“超越传统的电池体系”重大研究计划，主持国家重点研发计划“储能与智能电网技术”重点专项，他负责的新能源（能源化学）系列教材入选教育部战略性新兴领域“十四五”高等教育教材，组建了全国新能源行业产教融合共同体；他团队严振华副研究员入选国家“四青”，所负责的钠离子储能电池项目在天津天开高教科创园进行了科技成果转化。
陈军院士介绍
陈军，无机化学家，中国科学院院士、发展中国家科学院院士，南开大学教授。自2002年起任南开大学教授、博士生导师，现任南开大学副校长、特种化学电源全国重点实验室主任，先进能源材料化学教育部重点实验室主任。兼任中国化学会副理事长、天津市化学会理事长、天津市储能学会理事长等职务，目前担任《eScience》主编。在Nature、Nature Chem.、Nature Commun.、Nature Rev. Chem.、eScience、Sci. China Chem.等期刊上发表SCI收录论文600余篇，他引10万余次，H指数162（谷歌学术检索）；入选2016-2023年度科睿唯安高被引科学家；获授权发明专利40余项，多项实现成果转化；编写著作（专辑）17部（章）。荣获国家教学成果一等奖和二等奖、国家自然科学二等奖、国家专利优秀奖、高等学校科学研究优秀成果奖（科学技术）自然科学一等奖、天津市自然科学一等奖、中国电化学贡献奖、全国五一劳动奖章、全国创新争先奖状、储能杰出贡献奖等奖励。https://energy.nankai.edu.cn
来源：研之成理
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