南开大学袁忠勇团队丨NO₂⁻RR & OER双功能催化剂Co₃O₄/NiFe LDH助力亚硝酸盐制氨

来源：Frontiers Journals

电催化亚硝酸盐还原反应( NO2−RR )为可再生 NH3 的合成和处理亚硝酸盐离子污染的水生生态系统提供了新的思路。许多研究致力于开发具有优异选择性的 NO2−RR 电催化剂。然而，构建同时促进 NO2−RR 和析氧反应( OER )的双功能催化剂对于降低电催化制氨的能耗和成本具有重要意义。

近日，南开大学袁忠勇课题组将高选择性的 Co3O4 和 OER 性能出色的 NiFe LDH 相结合，在镍泡沫表面原位生长了 Co3O4/NiFe LDH 核壳异质结构，该异质结构表现出优异的 NO2−RR 性能 (产率为 4.27 mg h−1 cm−2，在 −0.5 V 时 FE: 96.53%) 和不错的 OER 性能 (η100: 270 mV) 以及良好的稳定性。此外，Co3O4/NiFe LDH 异质结构组装的双电极电解槽仅需 1.55 V 即可达到 10 mA cm−2 ，接近贵金属基催化剂组装的制氨系统。良好的 NO2−RR & OER 性能得益于优化的电子结构和增加的电化学活性面积。这一努力为实现高效和低成本的电催化氨生产提供了新的见解。

图1  (a) Co3O4/NiFe LDH 合成示意图。(b) Co3O4/NF，(c) NiFe LDH/NF ，(d) Co3O4/NiFe LDH-40 的 SEM 图像。(e) Co3O4/NiFe LDH-40 XRD 谱图。(f) Co3O4/NiFe LDH-40 的TEM 和 HRTEM 图像。(h) Co3O4/NiFe LDH-40 的 TEM 及相应元素映射图像。

图2 相关材料的XPS光谱。

图3 相关材料的NO2−RR性能测试。

图4 相关材料的OER性能测试。

图5 Co3O4/NiFe LDH-40组装的OER||NO2−RR双电极电解槽的相关性能测试。

Co3O4/NiFe LDH 异质结构被开发作为 NO2−RR & OER 双功能电催化剂。得益于形成的异质结所优化的电子结构以及构建的核壳结所增加的电化学活性面积，Co3O4/NiFe LDH 具有高选择性和高活性 NO2−RR & OER 双功能性能。Co3O4/NiFe LDH 组装的双电极电解槽仅需 1.55 V 即可交付 10 mA cm−2 ，与先进的贵金属基催化剂组装电解槽的性能相当。这一努力不仅为通过调节界面电子相互作用来探索高效催化剂开辟了新的途径，而且为实现高效、低成本的电催化合成氨生产提供了新的见解。

袁忠勇 教授

南开大学

袁忠勇，南开大学教授，博士生导师。南开大学新催化材料科学研究所所长，英国皇家化学会会士。主要从事多孔纳米催化材料的制备、性能和微结构分析及环境和能源催化反应研究。已在 Chem. Soc. Rev., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater. 等重要期刊上发表 SCI 收录论文400余篇，论文已被他人引用 20000 余次，H-index 为 72 。出版英文专著1部（由 Springer 出版）及专著章节 5 篇。

原文链接：https://doi.org/10.1039/D3QI00795B